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超濾反滲透電滲析組合工藝處理放射性廢水論文作者:陸曉峰 樓福樂 毛偉鋼 梁國明 李國禎 劉光全摘要:介紹用超濾-反滲透-電滲析組合工藝處理放射化學(xué)實(shí)驗(yàn)室排出的低水平放射性廢水。敘述了內(nèi)壓管式超濾器、中空纖維反滲透器及電滲析器在廢水處理中的脫鹽、去污等效果,及兩種清洗方法對超濾膜通量恢復(fù)的比較等。由“三膜”組合工藝組成的URE流程去污因子高達(dá)3.2103,為放射性廢水的處理提供了一種新的方法。 關(guān)鍵詞:放射性廢水 超濾 反滲透 電滲析 組合工藝 一、前言我所于七十年代起開展用“四臺電滲析器”和“電滲析器-填充床電滲析器”兩個(gè)流程來處理放射性廢水,獲得了成功。但也發(fā)現(xiàn)在處理本所放化實(shí)驗(yàn)室排除的放射性廢水時(shí),效果不理想。主要是該廢水中,組分復(fù)雜,特別是含有的有機(jī)大分子、絡(luò)合物等,很難用電滲析工藝去除,影響了凈化效果2。近年來,我們研制了YM型磺化聚砜超濾膜,并做了超濾膜處理放射性廢水的探索試驗(yàn)3。對反滲透處理放射性廢水的方法也作了研究4。在此基礎(chǔ)上,綜合各種處理手段的優(yōu)點(diǎn),提出了用超濾(UF)反滲透(RO)電滲析(ED)組合工藝(簡稱URE流程)處理低水平放射性廢水的新工藝。二、流程與設(shè)備處理低放廢水URE流程見圖1。采用本所研制YM型內(nèi)壓管式超濾器(磺化聚砜超濾膜,截留分子量為2萬),膜面積1.5m2,純水通量250L/h,(壓力0.25Mpa)。反滲透器為海洋二所研制的HRC型中空纖維組件,膜面積40m2,純水通量270L/h(壓力1.3Mpa)。電滲析器為400mm800mm,一級一段,膜對40對,由本所組裝。放化實(shí)驗(yàn)室排出的低放廢水進(jìn)入沉降槽,靜止澄清24h后,上清液放入超濾原水槽,經(jīng)超濾處理后,滲透液進(jìn)入中間槽。同時(shí)啟動(dòng)反滲透器和電滲析器,反滲透器進(jìn)一步脫鹽和去污,滲透液可直接排放或流入混床進(jìn)一步處理。電滲析起濃縮作用。超濾和電滲析處理的最終濃縮液留待固化處理。三個(gè)單元均采用循環(huán)式操作。三、全流程冷試驗(yàn)運(yùn)行冷試驗(yàn)累計(jì)運(yùn)行147.5h,共處理模擬廢水14m3。模擬廢水按實(shí)際放射性廢水組份配制,具體配方為:NaHCO3 60mg/L,NaNO3 146mg/L,NaCl 128mg/L,CaCl2 88mg/L,MgCl2 71mg/L,Na2SO4 7mg/L,30%TBP-煤油50mg/L,機(jī)油50mg/L,洗滌劑50mg/L。冷試驗(yàn)運(yùn)行情況分述如下:圖1 URE流程圖1 超濾單元在URE流程中,UF作為預(yù)處理除去大部分有機(jī)物和大分子物質(zhì),以保證RO的進(jìn)水要求,提高ED的濃縮效果。脫鹽效果與普通超濾膜不同,由于磺化聚砜超濾膜是荷電的,因而具有一定的脫鹽能力。但脫鹽率隨原水中含鹽量的增加和pH值的下降而降低(表1)。表1 原水含鹽量、pH對脫鹽率的影響原水含鹽量(mg/L)原水pH值滲透液含鹽量(mg/L)脫鹽率(%)98068998.3101059387.11050410004.8影響通量的因素原水的組成、濃度和溫度都影響UF的通量。當(dāng)原水不含有機(jī)物(指沒有加入機(jī)油、洗滌劑等)和含有機(jī)物時(shí)的通量分別為73.87L/m2h和58.30L/m2h。此外隨著料液濃度的提高,通量逐漸下降。而隨著料液溫度的提高,通量逐漸增加。濁度和化學(xué)耗氧量的變化經(jīng)超濾后,廢水的濁度大大下降,確保了反滲透的進(jìn)水要求。廢水COD值下降表明,大部分有機(jī)物已被去除,使下游工藝處理更易進(jìn)行(表2)。表2 濁度COD值的變化原水濁度(mg/L)滲透液濁度(mg/L)平均去濁率(%)原水COD(mg/L)滲透液COD(mg/L)COD平均下降率(%)6615750199.92481428658780.2膜的清洗方法試驗(yàn)隨著運(yùn)行時(shí)間的延長,超濾通量逐漸下降,試驗(yàn)用化學(xué)清洗法、海面球機(jī)械清洗法及其結(jié)合的方法來清洗,以恢復(fù)通量(圖2)采用化學(xué)清洗法可較好地恢復(fù)通量,但再次運(yùn)行時(shí)通量衰減較快,且有兩次廢液產(chǎn)生。而海面球機(jī)械清洗時(shí),只要將球洗閥門旋轉(zhuǎn)180度,使存放于閥門內(nèi)的海面球隨料液進(jìn)入管膜內(nèi),海面球擦洗膜面后又回歸入球閥內(nèi)待用。清洗后的起始通量雖不如化學(xué)清洗法高,但通量可在較長時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定。該方法簡單,不影響生產(chǎn),不產(chǎn)生兩次廢液,適合于放射性廢水處理時(shí)采用。圖2 清洗試驗(yàn)效果比較1.化學(xué)清洗后通量;2.化學(xué)清洗后再球洗的通量;3.球洗后通量2 反滲透單元在URE流程中,RO用作深度凈化。試驗(yàn)中對RO在流程中的位置及其他影響因素作了探索。反滲透在URE流程中的位置在起初的設(shè)想中,URE流程為:UF-RO-ED,廢水經(jīng)超濾處理后,進(jìn)入反滲透,由反滲透脫鹽并濃縮2倍后,再由電滲析作進(jìn)一步濃縮。但試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)反滲透的進(jìn)料液含鹽量由于濃縮而增加時(shí),其脫鹽率下降,滲透液的含鹽量也提高,加重了尾端處理的負(fù)擔(dān)。為更好地發(fā)揮反滲透的作用,將其位置改為:UF-ED-RO,即經(jīng)超濾處理后的料液先由電滲析脫鹽,使料液含鹽量降至500mg/L時(shí),再由反滲透作進(jìn)一步脫鹽,經(jīng)試驗(yàn)改動(dòng)后,反滲透的脫鹽率可穩(wěn)定在85%。通量變化在起始的40h運(yùn)行中,RO的通量從141L/h降至112L/h(1.3Mpa),但在以后的100多小時(shí)運(yùn)行中通量基本保持穩(wěn)定,不再下降??梢哉J(rèn)為由于采用UF作為預(yù)處理手段,RO膜受污染的程度大大降低。初始階段的通量下降是由于膜的壓密效應(yīng)引起的。3 電滲析和離子交換單元電滲析和離子交換在URE流程中主要分別作為濃縮和后級深度凈化(表3,4)。表3 電滲析和離子交換單元冷試驗(yàn)結(jié)果工藝單元進(jìn)料液含鹽量mg/L滲出液含鹽量mg/L脫鹽率%最濃水含鹽量mg/L濃縮倍數(shù)電流效率%電滲析1510134211.17.510449.745.2離子交換280199.6表4 URE流程冷試驗(yàn)結(jié)果匯總工藝單元平均處理量(L/h)平均脫鹽率(%)COD平均下降率(%)濃縮倍數(shù)體積*濃縮比超濾706.98056反滲透9085.782.5電滲析7511.149.7離子交換9099.6總計(jì)99.993.649.746.7*體積濃縮比=進(jìn)料液體積/濃縮排污液體積四、放射性廢水處理試驗(yàn)在全流程冷試驗(yàn)運(yùn)行的基礎(chǔ)上,進(jìn)行了低放廢水的處理試驗(yàn)。低放廢水來自本所放化實(shí)驗(yàn)室實(shí)際污水,廢水比放為7.4kBq/L,核素主要90Sr-90Y和137Cs,廢水含鹽量為800mg/L,為進(jìn)一步驗(yàn)證膜對有機(jī)物的去除能力,仍向廢水中加入與冷試驗(yàn)時(shí)相同的有機(jī)組份。熱試驗(yàn)總計(jì)運(yùn)行了104.5h,處理放射性廢水7.5m3。試驗(yàn)中對反滲透單元的進(jìn)水濃度對脫鹽、去污的影響作了進(jìn)一步測定,對高價(jià)離子的去除情況也作了分析。1 原水含鹽量對反滲透單元去污率的影響同冷試驗(yàn)結(jié)果相同,當(dāng)原水含鹽量較高時(shí),RO脫鹽率下降,去污率也下降。通過先啟動(dòng)ED,使RO的進(jìn)料液含鹽量保持在500mg/L左右時(shí),RO脫鹽率可達(dá)90%以上,去污率也提高到95%以上(表5)。表5 原水含鹽量對反滲透單元去污率的影響原水含鹽量(mg/L)滲透液含鹽量(mg/L)脫鹽率(%)原水放射性計(jì)數(shù)(cpm)滲透液放射性計(jì)數(shù)(cpm)去污率(%)165086047.96.540.5092.4445.448.289.27.160.2097.22.對高價(jià)離子的去除效果熱試驗(yàn)中測定了UF和RO對廢水中Ca2+、Fe3+離子的去除率(表6)。結(jié)果表明:UF和RO對二價(jià)離子的去除率都高于對混合離子的去除效果。對價(jià)態(tài)較復(fù)雜、價(jià)態(tài)較高的鐵離子的去除率接近100%,表明了膜分離方法去除高價(jià)的復(fù)雜離子是極為有效的。表6 超濾、反滲透對Ca2+、Fe3+的去除效果工藝單元原水混合離子含量(mg/L)滲透液混合離子含量(mg/L)混合離子去除率(%)原水Ca2含量(mg/L)滲透液Ca2+含量(mg/L)Ca2去除率(%)原水Fe3含量(mg/L)滲透液Fe3含量(mg/L)Fe3去除率(%)超濾74066010.857.846.419.70.130100反滲透445.248.289.222.91.1495.00.2301003.全流程去污效果全流程熱試運(yùn)行中,用-弱放射性測量裝置測定總,HP-Ge探頭S-85多道分析器系統(tǒng)測總,每2小時(shí)取樣測量一次,URE流程的去污效果及用熱釋光方法測定3H的情況見表7。URE流程熱試驗(yàn)的結(jié)果表明:放射性的去除主要依靠反滲透(總和總的去污率分別為95.0%和93.7%)。該流程對3H無去除效果。表中最高劑量積累是在超濾和反滲透裝置的一固定區(qū)域內(nèi),定時(shí)用-輻射儀檢測其放射性強(qiáng)度,發(fā)現(xiàn)熱試期間最高劑量始終沒有超過7.7410-6c/kg,表明超濾器和反滲透器不會(huì)引起劑量積累。4.全流程評價(jià)根據(jù)全流程的冷、熱試驗(yàn)結(jié)果,對URE流程作出如下評價(jià):超濾工藝取代了原流程中的凝聚沉降,減少了固體廢物的處置設(shè)備,廢水體積減縮比高,運(yùn)行穩(wěn)定,操作方便。超濾對廢水中有機(jī)物去除效果明顯,出水濁度低,滿足了反滲透的進(jìn)水要求,改善了下游工藝的凈化效果。采用海棉球機(jī)械清洗的方法,可適當(dāng)恢復(fù)其通量,清洗時(shí)不影響生產(chǎn),不產(chǎn)生兩次廢液。表7 URE流程去污效果工藝單元脫鹽率(%)總比放(Bq/L)103進(jìn)液 出液總?cè)ノ勐剩?) 去污因子總(Bq/L)進(jìn)液 出液超濾98.885.7435.41.5190170反滲透84.92.280.11495.020.058.503.70電滲析18.82.301.3541.31.758.5044.40離子交換98.40.1440.0027698.152.23.700.81URE流程99.8399.973200工藝單元總?cè)ノ勐剩?) 去污因子濃縮倍數(shù)最高劑量率積累(c/kg)10-6各單元滲出液3H比放(Bq/L)106超濾10.51.111.87.744.81反滲透93.715.87.744.66電滲析24.11.345.84.88離子交換78.14.64.66URE流程99.57234.645.8*原水的3H比放為4.77106,最濃水的3H比放為4.55106。反滲透代替電滲析和填充床電滲析淡化效果顯著(表8)。在實(shí)際使用中反滲透的安裝和運(yùn)行要比電滲析或填充床電滲析簡便得多。反滲透既可除去離子,也可除去復(fù)雜的大分子等物質(zhì),使凈化效果提高。本試驗(yàn)中采用的反滲透器為低壓型,在含鹽量升高時(shí)其脫鹽率和去污率下降,如在今后的試驗(yàn)中選用高壓或中壓型反滲透器,可望克服這一弱點(diǎn),并可進(jìn)一步提高脫鹽、去污能力,以省去后級的離子交換單元,使流程更簡化。表8 電滲析與反滲透去污效果比較設(shè)備名稱脫鹽率(%)出液比放(Bq/L)去污因子淡化電滲析器(兩臺串聯(lián))98.4140.639.0淡化電滲析器(第三臺)97.066.62.1填充床電滲析器99.662.916.3反滲透器84.9113.920.0將四臺電滲析器流程、電滲析-填充床電滲析器流程及URE流程在處理本所放化實(shí)驗(yàn)室廢水的情況作一比較。顯然URE流程具有較高的去污能力(表9)。表9 三種流程處理低放廢水去污效果比較流程名稱廢水比放(Bq/L)去污因子濃縮倍數(shù)四臺電滲析器4.5910372100電滲析-填充床電滲析器1.75104280100URE8.881033200458參考文獻(xiàn)1 W R Herald R C Roberts,MLM-2448,2538,2864,2795(1976-1981)2 樓福樂,水處理技術(shù),1981,(增刊):13 樓福樂,水處理技術(shù),1984,(5):354 陸曉峰,水處理技術(shù),1988,(3):81Treating the radioactive waste water by UF,RO and ED combined technological processAbstractThe UF,RO and Ed combined technological process was used to treat the low-level radioactive waste water coming from the radiochemistry laboratory in our institute. This paper referred to the percentage of desalination and decontamination and their function in the technological process. And a comparison was made of the cleaning efficiency using the chemical method and the spongeball method. The URE process was found to have a good decontamination efficiency, its D.F. reaching 3.2103.The resul

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